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http://cicese.repositorioinstitucional.mx/jspui/handle/1007/1003| Nanorreactores Core-Shell con núcleos bimetálicos Au-Pd Core-shell nanoreactors with Au-Pd bimetallic nuclei | |
| Brenda Jeanneth Acosta Ruelas | |
| Andrey Simakov | |
| Acceso Abierto | |
| Atribución | |
| Nanorreactores | |
| Los nanorreactores representan una nueva generación de catalizadores heterogéneos con una excelente estabilidad catalítica debido a su estructura específica, la cual consiste de un núcleo, comúnmente la fase activa, rodeado por una cápsula porosa en un arreglo núcleo@cápsula. La modificación de los núcleos con metales u óxidos es una forma de mejorar el desempeño catalítico de los nanorreactores. En este trabajo se propuso la modificación de los núcleos de Au con diferentes cantidades de Pd en los nanorreactores Au@SiO<sub>2</sub> y Au@ZrO<sub>2</sub> con estructura tipo coreshell. Los nanorreactores obtenidos fueron caracterizados en las diferentes etapas de su preparación por las técnicas de STEM-EDS, XPS, UV-Vis y adsorción térmica de N2. El desempeño catalítico de los nanorreactores fue probado en las reacciones modelo de oxidación de CO y reducción de 4-nitrofenol. Mediante la optimización de las condiciones experimentales comúnmente utilizadas para la síntesis de nanorreactores con núcleos monometálicos de Au, se logró obtener los nanorreactores con núcleos de AuPd encapsulados en óxidos (SiO<sub>2</sub> o ZrO<sub>2</sub>) con una alta monodispersión en el contenido de núcleos por cápsula. La presencia de Pd en el núcleo de Au en los nanorreactores con cápsulas de SiO<sub>2</sub> o ZrO<sub>2</sub>, se reflejó en el incremento de la actividad catalítica, al compararse con los nanorreactores de Au sin Pd, en las reacciones de oxidación de CO (7 veces) y reducción de 4-nitrofenol (5 veces). Como se esperaba, los nanorreactores se caracterizaron con alta estabilidad catalítica bajo las condiciones de reacción. Por primera vez, fue elucidado el efecto del núcleo (Au o AuPd) y de las cápsulas (PVP, SiO<sub>2</sub> o ZrO<sub>2</sub>) al mecanismo de la reducción de 4-NP. Los nanorreactores preparados, con núcleos AuPd a una relación molar controlada y encapsulados uniformemente en óxidos inorgánicos, pueden ser aplicados eficientemente en reacciones tanto de química ambiental como de química fina. Nanoreactors represent a new generation of heterogeneous catalysts with excellent catalytic stability due to their specific structure, which consists of a nucleus, commonly the active phase, surrounded by a porous shell in a nucleus@shell arrangement. One way to enhance the catalytic performance of nanoreactors is modification of their nuclei with metals or oxides. It was proposed the modification of Au nuclei with different amounts of Pd in Au@SiO<sub>2</sub> and Au@ZrO<sub>2</sub> nanoreactors with core-shell structure. Obtained nanoreactors were characterized at different stages of their preparation by STEM-EDS, XPS, UV-Vis and thermal N2 adsorption techniques. Catalytic performance of nanoreactors was tested in CO oxidation and 4-nitrophenol reduction as model reactions. The nanoreactors with AuPd nuclei encapsulated into oxide shell (SiO<sub>2</sub> or ZrO<sub>2</sub>) with highly uniform dispersion of nuclei per shells were obtained via the optimization of experimental conditions commonly used for the synthesis of the nanoreactors with monometallic Au nuclei. The presence of Pd on the Au nuclei in the core-shell nanoreactors with SiO<sub>2</sub> or ZrO<sub>2</sub> shells resulted in an enhancement of their catalytic activity in CO oxidation (7 times) and in the reduction of 4-nitrophenol (5 times). As expected, nanoreactors were characterized with a high catalytic stability under the reaction conditions. The effect of nucleus (Au or AuPd) and shell (PVP, SiO<sub>2</sub> or ZrO<sub>2</sub>) on the reaction mechanism of 4-nitrophenol reduction was first revealed in this work. The obtained nanoreactors, with controllable AuPd molar ratio in nuclei uniformly encapsulated into inorganic oxides, may be efficiently applied for the reactions of environmental and fine chemistry. | |
| CICESE | |
| 2015 | |
| Tesis de doctorado | |
| Español | |
| Acosta Ruelas, B.J.2015.Nanorreactores Core-Shell con núcleos bimetálicos Au-Pd.Tesis de Doctorado en Ciencias. Centro de Investigación Científica y de Educación Superior de Ensenada, Baja California. 168 pp | |
| OTRAS ESPECIALIDADES FÍSICAS | |
| Aparece en las colecciones: | Tesis - Física de Materiales |
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