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Estudio de las especies de oro en catalizadores de oro soportados en óxidos mixtos con diferente capacidad de almacenamiento de oxígeno
Study of gold species on the mixed oxides supported with different oxygen storage capacity
Miguel Angel Estrada Arreola
Andrey Simakov
Acceso Abierto
Atribución
Catalizadores de oro,Oxidos mixtos
El objetivo de éste trabajo de tesis fue estudiar cómo la capacidad de almacenamiento de oxígeno (OSC) de soporte afectó la estabilización de especies de oro cinéticamente más activas para la reacción de oxidación de CO. Se realizó la síntesis de óxidos mixtos de Al-Ce, Al-Ce-Zr y Al2O3 por el método sol-gel usando precursores orgánicos. La preparación de los catalizadores de oro se realizó por la técnica depósitoprecipitación utilizando urea como agente precipitante, método que permite obtener mayor homogeneidad en el tamaño de partícula de oro depositada. Con el propósito de evaluar la naturaleza de la interacción de las especies de oro con los soportes, fue necesario estudiar las propiedades estructurales, electrónicas y superficiales de éstos. Las técnicas de caracterización utilizadas fueron: microscopía electrónica de barrido (SEM) equipado con un EDS, para obtener la composición química; adsorción de nitrógeno empleando la teoría de Brunauer-Emmett-Teller (BET), para conocer el área superficial; espectroscopía de UV-vis en el modo de reflectancia difusa, para determinar la naturaleza de las especies de oro y propiedades electrónicas de ceria; microscopía electrónica de transmisión (TEM), para estimar la distribución del tamaño de partículas de oro; espectroscopía de fotoemisión por rayos X (XPS), para determinar la naturaleza química y el contenido relativo de las especies de oro en los catalizadores; espectrometría de masas (MS), para estudiar la actividad catalítica de los catalizadores y la capacidad de almacenamiento de oxígeno (OSC) de los soportes mediante pulsos de hidrógeno; y, plasma inductivamente acoplado (ICP), para determinar la composición química elemental de las muestras preparadas. Los resultados indicaron que las muestras de Al-Ce, Al-Ce-Zr y Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> fueron nanoestructuradas con diferente OSC. Se demostró que el uso de éstos soportes con específica OSC y aplicando un tratamiento térmico en oxigeno, controla el contenido relativo y la estabilidad de las especies de oro en los catalizadores, obteniéndose alta actividad catalítica en la oxidación de CO a temperatura ambiente.
The aim of current thesis was to study how oxides with different oxygen storage capacity (OSC) can affect on the stabilization of gold species active in the reaction of CO oxidation. The Al-Ce, Al-Ce-Zr and Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> mixed oxides were synthesized by the sol-gel method using organic metal precursors. The gold catalysts were prepared by depositionprecipitation technique using urea as precipitant agent allowing high uniformity of deposited gold particles in size. Different techniques were used to study structural, electronic and surface properties of supports and catalysts in order to evaluate the nature of interaction of gold species with the support. The techniques were: scanning electron microscopy (SEM) equipped with EDS to obtain the chemical composition, nitrogen adsorption using the Brunauer-Emmett-Teller theory (BET) for determining the surface area of samples, UV-vis spectroscopy in diffuse reflectance mode to evaluate the nature of the gold species and electronic state of ceria, transmission electron microscopy (TEM) to estimate the average size of gold particles formed, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) to study the nature and relative contribution of gold species in catalysts, mass spectrometry (MS) to test the catalytic activity of the catalysts, titration of samples with hydrogen pulses at high temperature in order to estimate the OSC of supports and chemical analysis using inductively coupled plasma (ICP) to determine the elemental chemical composition of prepared samples. According to the data obtained, synthesized Al-Ce, Al-Ce-Zr and Al2O3 mixed oxides are nanostructured and characterized with different OSC. It was shown that use of supports with required OSC and catalyst temperature treatment in oxygen allows to control stability and the relative content of different gold species and to prepare gold catalysts highly active in CO oxidation at room temperature.
CICESE
2009
Tesis de maestría
Español
Estrada Arreola, M.A.2009.Estudio de las especies de oro en catalizadores de oro soportados en óxidos mixtos con diferente capacidad de almacenamiento de oxígeno.Tesis de Maestría en Ciencias. Centro de Investigación Científica y de Educación Superior de Ensenada, Baja California.115 pp.
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