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Actividad catalítica de nanomateriales mesoporosos en la deshidratación de metanol para producción de dimetil éter (DME)
Catalytic activity of mesoporous nanomaterials in the dehydration of methanol for the production of dimethyl ether (DME)
JUAN CAMILO BEDOYA CARDONA
AMELIA OLIVAS SARABIA
Acceso Abierto
Atribución
Al-MCM-41, nanoesferas, deshidratación, metanol, dimetil éter
nanospheres, dehydration, methanol, dimethyl ether
La síntesis controlada de nanomateriales porosos para obtener dimetil éter (DME) a partir de metanol es crucial para desarrollar combustibles alternativos limpios. En este orden de ideas, se sintetizaron nanoesferas porosas tipo Al-MCM-41 con diámetros entre 35 y 90 nm para la deshidratación catalítica de metanol (MTD por sus siglas en inglés) de manera eficiente. Las condiciones de síntesis se modifican variando la relación molar de NaOH/TEOS en un intervalo de 0.2 a 0.5 con el fin de reducir el diámetro de las nanoesferas. Posteriormente se impregnó óxido de cobre (Cu2O) sobre la superficie del material entre 1 y 6% en peso. Estas nanoesferas fueron caracterizadas por difracción de rayos X, análisis termogravimétrico, microscopía electrónica de transmisión, fisisorción de N2, espectroscopia de dispersión de energía de rayos X y espectroscopia de fotoelectrones emitidos por rayos X. A través de los análisis de DRX se confirma el arreglo hexagonal de la fase MCM-41 y los resultados de TEM mostraron que las nanoestructuras obtenidas tenían diferentes diámetros en función de la relación NaOH/TEOS mencionada, para una morfología esférica. Se demostró que las propiedades texturales del material son proporcionales al diámetro de las nanoesferas y al contenido de Cu impregnado. Por su parte la composición química confirma una relación Si/Al cercana al valor nominal (Si/Al=10) y una impregnación efectiva del Cu en el porcentaje deseado. Todos los catalizadores alcanzaron el 100% de selectividad hacia los productos de la deshidratación de metanol. El mejor catalizador sin presencia de Cu es el material tipo Al-MCM-41_0.2, que muestra un rendimiento del 35.5% a 250 °C y del 78.8% a 300 °C. Además, este catalizador obtuvo una gran estabilidad durante 48 h a 300 °C disminuyendo su rendimiento solo en un 18%. Por su parte, el mejor catalizador con contenido de Cu es el material tipo Al-MCM-41_0.2 Cu (1%) con un rendimiento del 56.4% a 250 °C y del 83.2% a 300 °C. Este catalizador muestra una gran estabilidad durante 48 h a 300 °C disminuyendo su rendimiento solo en un 14%. Los resultados obtenidos son importantes para diseñar y desarrollar sistemas catalíticos que involucren materiales de alta área superficial con la incorporación exitosa de aluminio y cobre en su estructura.
A controlled synthesis of porous nanomaterials to obtain dimethyl ether (DME) from methanol is crucial to develop clean alternative fuels. Here we synthesized porous Al-MCM-41 nanospheres with sizes between 35 and 90 nm to catalyze the methanol dehydration (MTD) efficiently. The synthesis conditions are modified varying the molar ratio of NaOH/TEOS in a range from 0.2 to 0.5 in order to reduce the diameter of the nanospheres. Subsequently, copper oxide (Cu2O) was impregnated in the surface of the material between 1 and 6 wt. %. These nanospheres are well-characterized by X-ray diffraction, thermogravimetric analysis, transmission electron microscopy, N2 physisorption, energy-dispersive X-ray spectroscopy, and spectroscopy of photoelectrons emitted by X-ray. Through the XRD analysis, the hexagonal arrangement of the phase of the MCM-41 is confirmed and TEM results established the obtained nanostructures had different diameter sizes in function to NaOH/TEOS ratio for a spherical morphology. The textural properties are proportional to the nanosphere diameter and the copper content impregnate in the material. Furthermore, the chemical composition confirm the Si/Al ratio closed to the theoretical defined value (Si/Al=10) and the effective copper impregnation in the desired percentage. All catalysts tested achieved 100% of selectivity toward DME in the dehydration of methanol. The best catalyst for the methanol dehydration without copper is the Al-MCM-41_0.2 material, showing a performance of 35.5% at 250 °C and 78.8% at 300 °C. In addition, this catalyst retained great stability during 48 h at 300 °C, decreasing its performance only 18%. Moreover, the best catalyst with copper is the Al-MCM-41_0.2 Cu (1%) material, showing a performance of 56.4% at 250 °C and 83.2% at 300 °C. Besides, this catalyst had great stability during 48 h at 300 °C, decreasing its performance only 14%. The obtained results are important to design and develop catalytic systems involving high surface area materials and the successful incorporation of aluminum and copper.
CICESE
2018
Tesis de maestría
Español
Bedoya Cardona, J.C. 2018. Actividad catalítica de nanomateriales mesoporosos en la deshidratación de metanol para producción de dimetil éter (DME). Tesis de Maestría en Ciencias. Centro de Investigación Científica y de Educación Superior de Ensenada, Baja California. 105 pp.
TECNOLOGÍA DE LA CATÁLISIS
Aparece en las colecciones: Tesis - Nanociencias

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