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http://cicese.repositorioinstitucional.mx/jspui/handle/1007/3740| Adsorción de átomos y moléculas sobre superficies: caracterización estructural y propiedades electrónicas Adsorption of atoms and molecules on surfaces: electronic and structural characterization | |
| José Israel Paez Ornelas | |
| JONATHAN GUERRERO SANCHEZ | |
| Acceso Abierto | |
| Atribución | |
| superficies, DFT, Ag/Cu(110), ZnO(0001), grafeno, MoS2, MoSSe DFT, Ag/Cu(110), ZnO(0001), graphene, MoS2, MoSSe | |
| Los fenómenos de superficie rigen el desarrollo científico y tecnológico actual. Un entendimiento detallado de los procesos atómicos que ocurren en superficie es vital para controlar y guiar procesos de fabricación y reacción. En este trabajo, mediante el uso de la teoría del funcional de la densidad (DFT) se aborda la descripción atómica de fenómenos dinámicos -adsorción, difusión y reconstrucción- en superficies metálicas, polares y laminares. Sobre las superficies Ag(110) y Cu(110) se estudia el mecanismo de adsorción, difusión y crecimiento controlado de adátomos de Ag. Cálculos de energía de formación de superficie (EFS) muestran que la superficie Cu(110) puede ser empleada como templete para la fabricación de nanoalambres de Ag. Sobre la superficie Ag(110), se explora también el proceso de disociación del precursor Ag(I)-N-N-dimetilacetamidinato en su fase monomérica y dimérica. El análisis de adsorción y rompimiento revela que el precursor se adsorbe en sitio puente largo (PL) para dar inicio a un proceso de desprendimiento simétrico de ligandos -en múltiples etapas- donde ambos se desplazan hacia el canal contiguo en la dirección [100]. Sobre la superficie de grafeno prístino se explora el rol del ácido carboxílico (COOH) como centro de nucleación para favorecer el crecimiento de ZnO con dietilzinc (DEZ) y agua como precursores. El primer intercambio de ligando para generar monoetilzinc presenta barrera de 0.06 eV. Tras la exposición al agente oxidante, el último intercambio de ligando se favorece a través de un mecanismo cooperativo entre moléculas de agua con barrera de 0.88 eV. Sobre el sistema ZnO(0001), se reporta el modelo atómico exacto de la reconstrucción ZnO(1x3) -encontrada experimentalmente-. Cálculos de EFS muestran que el patrón a doble línea observado es generado por una o dos vacancias de O. El sistema de doble vacancia de O se ajusta a las mediciones experimentales. Finalmente se aborda el estudio de estabilidad de nanoestructuras triangulares de los dicalcogenuros MoS2 y MoSSe. El análisis de EFS muestra que los modelos triangulares de mayor estabilidad están caracterizados por bordes S/Se generados por el truncamiento de la monocapa en las terminaciones de bajo índice S/Se(¯1010) y Mo(10¯10). Sobre el sistema MoS2 se estudia la adsorción e incorporación de Ru, Rh y Pd. El sitio de adsorción más favorable corresponde a un sitio lateral -contiguo a punta-. Dos trayectorias de difusión se presentan para ambas terminaciones. Se ... Surface phenomena govern current scientific and technological development. A detailed understanding of the atomic processes that occur at the surface is vital to control and guide manufacturing and reaction processes. In this work, through the use of the density functional theory (DFT), the atomic description of dynamic phenomena -such as adsorption, diffusion, and reconstruction- in metallic, polar, and laminar surfaces is explored. On Ag(110) and Cu(110) surfaces, the mechanism of adsorption, diffusion, and controlled growth of Ag is studied. Calculations of surface formation energy (SFE) show that the Cu(110) surface can be used as a template for manufacturing Ag nanowires. On the Ag(110) surface, the dissociation process of the precursor Ag(I)-N-N-dimethylacetamidinate in its monomeric and dimeric phase is also explored. The adsorption and breaking analysis reveal that the precursor adsorption at the long bridge site (PL) initiates a symmetrical ligand release process -in multiple stages- where both move towards the adjacent channel in the [100] direction. On the surface of pristine graphene, the carboxylic acid (COOH) employed as a nucleation center favors the growth of ZnO with diethylzinc (DEZ) and water as precursors. The first ligand-exchange to generate monoethylzinc presents an energy barrier of 0.06 eV. Upon exposure to the oxidizing agent, the remaining ligand-exchange is favored through a cooperative mechanism between water molecules with an energy barrier of 0.88 eV. Furthermore, the ZnO(0001) system’s exact atomic model of the ZnO(1x3) reconstruction -found experimentally- is reported. SFE calculations show that the observed double line pattern is generated by one or two O vacancies where the double O vacancy system fits the experimental measurements. Finally, the stability analysis of triangular nanostructures of the dichalcogenides MoS2 and MoSSe is addressed. The EFS analysis shows that the most stable triangular models are characterized by S/Se edges generated by monolayer truncation at low-index S/Se(¯1010) and Mo(10¯10). On the system, MoS2 the adsorption and incorporation of Ru, Rh, and Pd are studied. The most favorable adsorption site corresponds to a lateral side -adjacent to the tip-. Two diffusion paths are presented for both terminations. SFE analysis determines the feasibility of incorporation over the full range of growth conditions. On the MoSSe system, two more stable models are presented, characterized by S/Se terminations | |
| CICESE | |
| 2022 | |
| Tesis de doctorado | |
| Español | |
| Paez Ornelas, J.I. 2022. Adsorción de átomos y moléculas sobre superficies: caracterización estructural y propiedades electrónicas. Tesis de Doctorado en Ciencias. Centro de Investigación Científica y de Educación Superior de Ensenada, Baja California. 111 pp. | |
| PROPIEDADES DE LOS MATERIALES | |
| Aparece en las colecciones: | Tesis - Nanociencias |
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| tesis_José Israel Paez Ornelas_18 ago 2022.pdf | Versión completa de la tesis | 23.94 MB | Adobe PDF | Visualizar/Abrir |