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http://cicese.repositorioinstitucional.mx/jspui/handle/1007/3831| Catalizadores de paladio soportados en óxidos mixtos de aluminio e itrio para hidrogenación de dióxido de carbono: efecto del soporte Palladium catalysts supported on aluminum and yttrium mixed oxides for carbon dioxide hydrogenation: support effect | |
| Elvira Marina Mendoza Núñez | |
| JORGE NOE DIAZ DE LEON HERNANDEZ ALFREDO SOLIS GARCIA | |
| Acceso Abierto | |
| Atribución | |
| óxidos mixtos, alúmina, itria, hidrogenación, CO2. mixed oxides, alumina, yttria, hydrogenation, CO2. | |
| En la actualidad, la humanidad tiene grandes retos que afrontar en relación con el cambio climático y la crisis energética. Por ello, este trabajo buscó aportar conocimientos relacionados con la valorización de CO2 teniendo un enfoque en catálisis. Se eligió estudiar catalizadores de paladio soportados en óxidos mixtos de aluminio e itrio para hidrogenación de CO2, evaluando el efecto que tiene el porcentaje de itrio del soporte. Se encontró que los soportes modificaron su estructura cristalina, su morfología y propiedades fisicoquímicas de bulto y superficie dependiendo del porcentaje de aluminio e itrio en ellos. Se hallaron principalmente dos morfologías de óxido mixto: varillas a bajos porcentajes de itrio y esferas a altos porcentajes. Ambas morfologías mostraron un aumento de la basicidad y mezcla del aluminio e itrio a nivel cristalino. Se depositó 1 wt% de Pd en los soportes puros y los soportes mixtos con bajo porcentaje de itrio (≤ 20 wt%). Posteriormente, se hicieron evaluaciones de hidrogenación de CO2 cinéticas e in situ en FTIR. Se encontró que los catalizadores con soportes mixtos son favorables para aumentar la velocidad de reacción y la selectividad a CO. Estas mejoras se atribuyeron a los cambios superficiales que tuvieron los soportes mixtos respecto a los puros; los cuales, provocaron un tamaño de partícula de Pd menor y posiblemente mayores sitios de adsorción/activación de CO2. Además, se encontró que el mecanismo de reacción es asociativo y que el formiato es el intermediario de reacción clave para los catalizadores preparados con soporte de óxido mixto. Nowadays, humankind must attend to crucial challenges related to climate change and the energy crisis. Therefore, this work sought to provide knowledge related to CO2 valorization focusing on catalysis. Specifically, CO2 hydrogenation was studied over palladium catalysts supported on aluminum and yttrium mixed oxides with a focus on the effect of yttrium percentage in the support. Results revealed that support´s crystalline structure, morphology, and bulk/surface physicochemical properties depend on the aluminum and yttrium percentage. The morphology of mixed oxides was mainly identified as rods or spheres at low or high yttrium content, respectively. Both structures had an aluminum and yttrium oxide mixture at a crystalline level, which increased their surface basicity compared to that of pure oxides. Later, palladium (1 wt%) was deposited on the mixed oxide supports with low yttrium percentage (≤ 20 wt%) and on their reference pure oxides. CO2 hydrogenation was evaluated kinetically and by FTIR in situ. Catalytic evaluations revealed that aluminum and yttrium mixed oxide supports favor Pd catalysts' activity and CO selectivity. These improvements were attributed to surface changes in the mixed supports, which caused a smaller Pd particle size and possibly an increment of the CO2 adsorption/activation sites. Additionally, it was found that Pd catalysts supported on mixed oxides followed an associative reaction mechanism and that formate is the key intermediate. | |
| CICESE | |
| 2023 | |
| Tesis de maestría | |
| Español | |
| Mendoza Núñez, E.M. 2023. Catalizadores de paladio soportados en óxidos mixtos de aluminio e itrio para hidrogenación de dióxido de carbono: efecto del soporte. Tesis de Maestría en Ciencias. Centro de Investigación Científica y de Educación Superior de Ensenada, Baja California. 125 pp. | |
| PROPIEDADES DE LOS MATERIALES | |
| Aparece en las colecciones: | Tesis - Nanociencias |
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| tesis_Elvira Marina Mendoza Núñez_21 feb 2023 BIB.pdf | Versión completa de la tesis | 7.45 MB | Adobe PDF | Visualizar/Abrir |