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http://cicese.repositorioinstitucional.mx/jspui/handle/1007/4280| Análisis a escala atómica de la incorporación de oxígeno en el δ-TaN mediante cálculos de primeros principios Atomic scale analysis of oxygen incorporation into δ-TaN by first-principles calculations | |
| Victor Manuel Quintanar Zamora | |
| Jesús Antonio Díaz Hernández ARMANDO REYES SERRATO | |
| Acceso Abierto | |
| Atribución | |
| Nitruro de tántalo, superceldas de TaOxN1-x, interfase de TaN/MgO, DFT, estabilidad termodinámica. Tantalum nitride, TaOxN1-x supercells, TaN/MgO interface, DFT, thermodynamic stability. | |
| En el presente trabajo se muestra que el nitruro de tántalo con estructura cristalina cúbica centrada en las caras (δ-TaN) es un material susceptible a incorporar impurezas estables de oxígeno en su red cristalina, tanto en el bulto como en su interfase con MgO. Para este propósito, se simularon las celdas unitarias de TaN, TaO y MgO mediante cálculos de primeros principios basados en la teoría del funcional de la densidad con el fin de analizar sus propiedades estructurales y electrónicas. Las gráficas de densidad de estados y estructura de bandas indican que el TaN y el TaO presentan un comportamiento metálico, mientras que el MgO se comporta como un aislante. Además, se simuló la incorporación de oxígeno en el nitruro de tántalo y su efecto en sus propiedades estructurales, termodinámicas y electrónicas mediante un modelo de TaOxN1-x (0 ≤ x ≤ 1), donde diferentes cantidades de átomos de nitrógeno fueron sustituidas por átomos de oxígeno. El formalismo de energía de formación de defectos muestra que la incorporación de oxígeno en el TaN es favorable, ya que todos los modelos resultaron ser estables en condiciones ricas en oxígeno. Asimismo, se modeló la interfase entre TaN y MgO (001) para estudiar las propiedades estructurales, termodinámicas y electrónicas de diversos arreglos atómicos en la interfase. Mediante el formalismo de energía de formación de interfase se identificó un modelo inestable y cuatro modelos estables, donde la interfase más estable entre TaN y MgO está mediada por una monocapa de TaO. Los cálculos demuestran que TaN y el MgO son isoestructurales en el sistema TaN/MgO, lo que favorece un crecimiento epitaxial con una relación [001]TaN||[001]MgO. La principal contribución a la densidad de estados en el nivel de Fermi es debida a los orbitales Ta-𝑑𝑥𝑧 y Ta-𝑑𝑦𝑧. En los modelos de interfase se caracterizaron los enlaces iónicos Ta–N, Ta–O, Mg–N y Mg–O mediante la función de localización de electrones. Por lo tanto, en este trabajo se demuestra que el oxígeno desempeña un papel importante en el nitruro de tántalo, tanto en el modelo de TaOxN1-x como en su interfase con MgO. In this work, it is shown that tantalum nitride with face-centered cubic crystal structure (δ-TaN) is a material susceptible to incorporating stable oxygen impurities into its crystal lattice, both in the bulk and at its interface with MgO. For this purpose, TaN, TaO, and MgO unit cells were simulated by firstprinciples calculations based on density functional theory to analyze their structural and electronic properties. The density of states and band structure plots indicate that TaN and TaO exhibit metallic behavior, while MgO behaves as an insulator. Furthermore, the incorporation of oxygen into tantalum nitride and its effect on its structural, thermodynamic and electronic properties were simulated by a TaOxN1-x (0 ≤ x ≤ 1) model, where different amounts of nitrogen atoms were replaced by oxygen atoms. The defect formation energy formalism shows that oxygen incorporation into TaN is favorable, as all models were found to be stable under oxygen-rich conditions. In addition, the interface between TaN and MgO (001) was modeled to study the structural, thermodynamic and electronic properties of various atomic arrangements at the interface. Using the interface formation energy formalism, one unstable model and four stable models were identified, where the most stable interface between TaN and MgO is mediated by a TaO monolayer. Calculations show that TaN and MgO are isostructural in the TaN/MgO system, favoring epitaxial growth with a [001]TaN||[001]MgO relationship. The main contribution to the density of states at the Fermi level is due to the degenerate Ta-𝑑𝑥𝑧 and Ta-𝑑𝑦𝑧 orbitals. In the interface models, the Ta–N, Ta–O, Mg–N and Mg–O ionic bonds were characterized by the electron localization function. Therefore, in this work, it is demonstrated that oxygen plays an important role in tantalum nitride, both in the TaOxN1-x model and at its interface with MgO. | |
| CICESE | |
| 2025 | |
| Tesis de doctorado | |
| Español | |
| Quintanar Zamora, V.M. 2025. Análisis a escala atómica de la incorporación de oxígeno en el δ-TaN mediante cálculos de primeros principios. Tesis de Doctorado en Ciencias. Centro de Investigación Científica y de Educación Superior de Ensenada, Baja California. 90 pp. | |
| PROPIEDADES DE LOS MATERIALES | |
| Aparece en las colecciones: | Tesis - Nanociencias |
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| Víctor Manuel Quintanar Zamora_LU2025.pdf | Descripción completa de la tesis | 269.12 kB | Adobe PDF | Visualizar/Abrir |