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http://cicese.repositorioinstitucional.mx/jspui/handle/1007/4329| Predicción de nanotriángulos tipo Janus basados en dicalcogenuros de metales de transición (MXY) mediante primeros principios y aprendizaje máquina Prediction of Janus Nanotriangles Based on Transition Metal Dichalcogenides (MXY) Using First-Principles and Machine Learning | |
| Jair Othoniel Domínguez Godínez | |
| JONATHAN GUERRERO SANCHEZ LUIS MIGUEL PELLEGRIN ZAZUETA | |
| Acceso Abierto | |
| Atribución | |
| Teoría del funcional de la densidad, dicalcogenuros de metales de transición, materiales Janus, nanotriángulos, energía de formación, minería de datos de materiales, aprendizaje de máquina supervisado Density functional theory, transition metal dichalcogenides, formation energy, ma chine learning, supervised learning | |
| El interés en los dicalcogenuros de metales de transición (TMD) ha crecido casi de forma exponencial desde el descubrimiento del grafeno, pues, a diferencia de este, la mayoría de TMD son semiconductores y resultan idóneos para nanodispositivos electrónicos, plataformas catalíticas, aplicaciones biomédicas y adsorción de contaminantes. En particular, los nanotriángulos de TMD son valiosos en hidrodesulfurización, donde la actividad catalítica se localiza en los vértices. La fase Janus, con fórmula MXY (M = metal de transición; X, Y = calcógenos distintos), introduce asimetría química que puede potenciar dicha actividad; sin embargo, la exploración experimental de su vasto espacio composicional es lenta y costosa. Para acelerar el descubrimiento se usó una estrategia híbrida que integra teoría del funcional de la densidad y aprendizaje de máquina. Primero construimos una base de datos de ejemplos mediante cálculos de energía de formación de superficie para 344 nanotriángulos Janus con bordes α y β, abarcando 29 metales y cuatro calcógenos en tamaños desde n = 4 hasta n = 10 (n = número de M en el eje externo del nanotriángulo). A partir de descriptores exclusivamente composicionales entrenamos dos modelos: Gradient Boosting para el borde α y AdaBoost para el borde β. Ambos alcanzan R2≈0.80–0.85 y errores de ∼ 0.01 eV/átomo, suficientes para discriminar nanotriángulos estables sin recurrir a nuevos cálculos de primeros principios. El cribado exhaustivo de todas las combinaciones posibles predice que más del 90% son químicamente estables. Validamos la predicción en nanotriángulos MoSO (n = 4 y n = 10) mediante dinámica molecular a temperatura ambiente, confirmando su estabilidad termodinámica. El análisis de isosuperficies de potencial electrostático revela un momento dipolar fuera del plano, con la cara de oxígeno enriquecida en carga negativa y la de azufre relativamente positiva. Esta redistribución genera sitios activos adicionales en el centro, además de los bordes, lo que sugiere un posible aumento de la eficiencia catalítica para la remoción de azufre en hidrocarburos. En conjunto, el enfoque DFT-ML demuestra ser una vía rápida y confiable para predecir la estabilidad de nanotriángulos Janus, allanando el camino hacia su síntesis y aplicación en remediación ambiental. Interest in transition-metal dichalcogenides (TMDs) has risen almost exponentially since the discovery of graphene because, unlike graphene, most TMDs are semiconductors and are suitable for electronic nanodevices, catalytic platforms, biomedical applications, and pollutant adsorption. In particular, TMD nanotriangles are valuable for hydrodesulfurization, where catalytic activity is confined to the vertices. The Janus phase, with formula MXY (M = transition metal; X, Y = different chalcogens), introduces chemical asymmetry that can enhance this activity; however, experimental exploration of its vast compositional space is slow and costly. To accelerate discovery, we designed a hybrid strategy that integrates density functional theory (DFT) with machine learning (ML). First, we built a reference database via DFT surface-formation-energy (EFS) calculations for 344 Janus nanotriangles with α and β edges, covering 29 metals and four chalcogens in sizes n = 4–10. Using purely compositional descriptors, we trained two models: Gradient Boosting for the α edge and AdaBoost-SVR for the β edge. Both reach R2≈0.80–0.85 with errors of ∼ 0.01 eV/atom, sufficient to discriminate stable nanotriangles without additional first principles calculations. Exhaustive screening of every possible combination predicts that more than 90% are thermodynamically stable. We validated the extrapolation on MoSO nanotriangles (n = 4 and n =10)using DFTandabinitio molecular dynamics at room temperature, confirming structural stability. Electrostatic-potential maps reveal an out-of-plane dipole moment, with the oxygen face enriched in negative charge and the sulfur face relatively positive. This redistribution produces extra active sites in the triangle’s center, in addition to its edges, suggesting higher catalytic efficiency for sulfur removal from hydrocarbons. Overall, the combined DFT-ML approach proves to be a fast and reliable route for predicting the stability and reactivity of Janus nanotriangles, paving the way for their synthesis and environmental catalytic applications. | |
| CICESE | |
| 2025 | |
| Tesis de maestría | |
| Español | |
| Domínguez Godínez, J.O. 2025. Predicción de nanotriángulos tipo Janus basados en dicalcogenuros de metales de transición (MXY) mediante primeros principios y aprendizaje máquina. Tesis de Maestría en Ciencias. Centro de Investigación Científica y de Educación Superior de Ensenada, Baja California. 74 pp. | |
| PROPIEDADES DE LOS MATERIALES | |
| Aparece en las colecciones: | Tesis - Nanociencias |
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| tesis_Jair Othoniel Domínguez Godínez_2025.pdf | Descripción completa de la tesis | 23.98 MB | Adobe PDF | Visualizar/Abrir |